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公益財団法人高輝度光科学研究センター 精密分光推進室 永 澤 延 元、 依 田 芳 卓、 バロン アルフレッ ド ビームライン再編後の BL35XU における核共鳴散乱アクティビティ Abstract SPring-8 共用ビームライン BL09XU で実験されていた核共鳴散乱アクティビティは、 2021 年にビームライ ン再編によって BL35XU へ移動した。高フラックス化をはじめとした移設による様々な利点を活かして、移 設後も活発なユーザー利用が行われている。本稿ではビームライン再編後の核共鳴散乱アクティビティの成果 について紹介する。 1．はじめに 核 共 鳴 散 乱 は 1997 年 に BL09XU で 始 ま っ た、 SPring-8 において最も歴史のあるアクティビティ の一つである。核共鳴散乱実験は BL11XU （ QST ） 、 BL19LXU （理研） においてもひとつの手法として行 われているが、共用ビームラインとしては BL09XU にて様々な成果が創出されてきた。 こ の 核 共 鳴 散 乱 ア ク テ ィ ビ テ ィ は、 共 用 ビ ー ムライン再編 [1,2] に伴い 2021 年にその活動拠点を BL09XU か ら BL35XU に 移 動 す る こ と と な っ た。 ビ ー ム ラ イ ン 再 編 計 画 は SPring-8 全 体 の 成 果 創 出の最大化及び利用支援体制の強化を目的とし て 2019 年度から検討が開始され、先陣を切って 核共鳴散乱アクティビティの移動が行われた。予 定 通 り 2021A 期 ま で に 装 置 移 設、 コ ミ ッ シ ョ ニ ン グ を 終 了 し、 2021B 期 か ら ユ ー ザ ー 利 用 を 再 開 し て い る [3] 。 BL35XU に 導 入 さ れ て い る 短 周 期アンジュレーターは特定の入射エネルギーを 除き 2 倍以上のフラックスを供給することが可能 で あ り、 今 回 の 移 設 は ス ペ ク ト ル の 測 定 に 時 間 がかかる核共鳴散乱実験においてシグナルの増 加、 S/N 比の向上をもたらした。また BL35XU の 複数のハッチに高分解能モノクロメーターやスペ クトロメーターを常設することで実験核種や測 定 手 法 の 切 り 替 え に 必 要 な 時 間 を 短 縮 し、 ビ ー ムタイムの効率的な利用が可能となっている [1,3] 。 本稿では、ビームライン再編後の BL35XU 核共鳴 散乱アクティビティで得られた成果を紹介する。 2．準弾性散乱 分子や原子の拡散などミクロなダイナミクスを 調べることが可能な準弾性散乱においても核共鳴 散乱をプローブにした手法が存在する。これまで 核共鳴準弾性散乱は APD 検出器を用いた時間領域 干渉法 [4] によって実験が行われており、シグナル 効率を高めるために 57 Fe 2 O 3 を用いたマルチライン γ線時間領域干渉法が SPring-8 で開発されている [5] 。 BL35XU 移設後は分光器を常設し、先に述べたアン ジュレーターによるフラックス数増加の恩恵も受け たことでユーザーに効率的な測定環境を提供してい る [6] 。その一方で、純核ブラッグ散乱 [7] と高いダイ ナミックレンジを持つ 2 次元検出器 CITIUS を組み 合わせるエネルギー領域準弾性散乱法が東北大学の 齋藤氏、理研等の共同グループによって開発され [8] 、 BL35XU にて利用可能となった [9] 。このγ線準弾性 マルチライン分光法では時間領域干渉計を用いた方 法とは異なる時間スケールのダイナミクスを測定可 能にしただけでなく、最大 17.4 kHz のフレームレー トを持つ高速 2 次元検出器によって一度の計測で運 動量トランスファー q について全領域のスペクトル を収集できる（ 図 1 ） 。これにより試料の異方的ダ イナミクスや異なる運動量領域を一度に観測できる ようになった。 3．時間窓を用いた放射光メスバウアー分光測定 2009 年に瀬戸氏によって開発された時間窓を用 いた放射光メスバウアー吸収分光 [10] は放射光のパ 122 SPring-8/SACLA/NanoTerasu Information ／Vol.1 No.2 SEPTEMBER 2025 BEAMLINES･ACCELERATORS ルス構造と原子核励起の長い寿命を利用することで 放射線同位体線源を用いずにメスバウアー分光測定 を可能にした、 SPring-8 独自で発展を続けてきた測 定手法である。放射光のバンチ構造を利用して超微 細相互作用を測定する手法はこれ以外にも核共鳴前 方散乱 [11,12] が存在するが、核共鳴前方散乱測定は複 数の核準位によるエネルギー差が時間スペクトルに 干渉パターンとして現れるのに対し、放射光メスバ ウアー吸収分光測定では透過体と散乱体の共鳴吸収 をエネルギースペクトルとして観測できる。この手 法がもつ独自のエネルギー、時間スケールを巧みに 利用して、近年では異常金属相と格子振動、価数揺 らぎの相関を直接観測した研究結果が報告されてい る [13] 。なお、この研究については利用者情報誌で も紹介されている [14] 。 BL35XU へ移設後の放射光メスバウアー吸収分 光 は 151 Eu 、 161 Dy 、 61 Ni 、 193 Ir 、 174 Yb な ど の 核 種 で 測定が行われてきた [15-17] 。 BL35XU の高いフラック スによって従来の測定が高効率・高精度で行えるよ うになっただけでなく、高フラックスを活かした新 たな手法開発も行われており、放射光メスバウアー 吸収分光測定に散乱過程のエネルギー依存性も追加 した測定も開発されている。この測定は散乱体が核 共鳴励起した後の脱励起過程を測定している。具体 的には、γ線の他に蛍光 X 線や内部転換電子も検 出しており、これらの過程で放出されるイベントの エネルギーはそれぞれ異なる。京大複合研の北尾氏 らのグループはこのエネルギーの違いに着目し、 2 つの高速マルチチャンネル・スケーラー （ MCS ） と Amplitude-to-Time-Converter （ ATC ）を 組 み 合 わ せ た計測回路系によって計測した散乱エネルギーの 分光を可能にしている [18] 。この報告では応用例と して、 151 Eu メスバウアー分光測定において散乱体 Eu-Cr-EuF 3 の薄膜状化合物の厚み方向のスペクト ルの違いを示している。 4．核共鳴非弾性散乱 BL35XU への移設後は前述の短周期アンジュレー ターによる強度向上だけでなく、精密空調によるモ ノクロメーターの安定性の向上によってフラックス の増加以上の恩恵を受けている。常設された高分解 能モノクロメーターを用いていくつかの核種（ 57 Fe 、 119 Sn 、 161 Dy ） についての核共鳴非弾性散乱測定 [19] （特 に生物分野においては核共鳴振動分光測定、以下 NRVS 、と呼ばれている）が行われており、その成 果も報告され始めている [20-22] 。ここでは生物分野で の研究例を紹介する。カテコールジオキシナーゼは 土壌に広く分布する細菌などに含まれる芳香環化合 物を分解する酵素で、地球の炭素循環において重要 な役割を果たしていると考えられている。 Solomon 氏らの研究グループはエクストラジオール型 （ EDO ） とイントラジオール型 （ IDO ）の 2 種類のこの酵素 が異なるカテコール環開裂を行うメカニズムにつ いて研究を行い、 NRVS と密度汎関数計算を組み合 わせることでその中間体の評価に成功している [20] （ 図 2 ） 。 図 1 （ A ） γ 線 準 弾 性 マ ル チ ラ イ ン 分 光 法 の 模 式 図 （ B ） ポリブタジエンを用いた回折スペクトルと 準弾性吸収スペクトル。 （ a ） 2 次元回折データ （ b ） 235 K で 測 定 さ れ た 散 乱 強 度 の q 依 存 性 （ c ） 前方散乱と、 q ＝ 14 nm - 1 で測定された各温度 の準弾性吸収スペクトルの温度依存性。 （どちら も文献 9 より引用） 。 SPring-8/SACLA/NanoTerasu 利用者情報／Vol.1 No.2 （2025 年 9月号） 123 ビームライン・加速器 5．最後に 本稿でビームライン再編によって高フラックス 化・効率化が行われた核共鳴散乱アクティビティの その後の活動と成果を紹介した。ここで述べた様に、 ビームラインの移設によって従来の測定の高効率 化・高精度化だけでなく、高フラックスであること を活かした新たな手法開発も行われている。 本 稿 で は 詳 細 を 触 れ な か っ た が BL35XU の ア ンジュレーターでは利用できない X 線エネルギー （ <14 keV 、 29 ‒ 43 keV ） に つ い て は BL19LXU の JASRI 共用枠にて実験が可能である。核共鳴散乱測 定に興味のある方は、是非ビームライン担当者にコ ンタクトしていただきたい。 参考文献 [ 1 ] Y. Sakurai, M. Yabashi: SPring-8/SACLA Information 25 (2020) 259. [ 2 ] O. Sakata, et al .: SPring-8/SACLA Information 26 (2021) 261. [ 3 ] Y. Yoda, et al .: SPring-8/SACLA Information 26 (2021) 450. [ 4 ] A.Q.R. Baron, et al .: Phys. Rev. Lett . 79 (1997) 2823. [ 5 ] M. Saito, et al .: Sci. Rep . 7 (2017) 12558. [ 6 ] R. Mashita, et al .: ACS Macro Lett . 13 (2024) 847. [ 7 ] G.V. Smirnov, et al .: Pis ’ ma Zh. Eksp. Teor. Fiz . 9 (1969) 123 [ JETP Lett . 9 (1970) 70]. [8] H. Nishino, et al .: Nuclear Inst. and Methods in Physics Research A 1057 (2023) 168710. [9] M. Saito, et al .: Phys. Rev. Lett . 132 (2024) 256901. [10] M. Seto, et al .: Phys. Rev. Lett . 102 (2009) 217602. [11] J. B. Hastings, et al .: Phys. Rev. Lett . 66 (1991) 770. [12] U. van Bürck, et al .: Phys. Rev. B 46 (1992) 6207. [13] H. Kobayashi, et al .: Science 379 (2023) 908. [14] H. Kobayashi: SPring-8/SACLA Information 28 (2023) 232. [15] R. Masuda, et al .: Hyperfine Interact . 243 (2022) 17. [16] S. Hayami, et al .: J. Phys. Soc. Jpn . 92 (2023) 033702. [17] Y. Kinoshita, et al .: New Phys.: Sae Mulli 73 (2023) 1145. [18] S. Kitao, et al .: J. Phys.: Conf. Ser . 2380 (2022) 012136. [19] M. Seto, et al .: Phys. Rev. Lett . 74 (1995) 3238. [20] J.T. Babicz, Jr., et al .: J. Am. Chem. Soc . 145 (2023) 15230. [21] A. Rulev, et al .: Crystals 15 (2025) 440. [22] A. Radovic, et al .: Nat. Commum . 16 (2025) 6843. 図 2 NRVS によって得られた、エクストラジオール型（ EDO ）とイントラジオール型（ IDO ）のカテコールジ オキシゲナーゼによるそれぞれの O 2 中間体の 57 Fe 部分振動状態密度（文献 20 より引用） 。 124 SPring-8/SACLA/NanoTerasu Information ／Vol.1 No.2 SEPTEMBER 2025 BEAMLINES･ACCELERATORS 永澤 延元 NAGASAWA Nobumoto （公財）高輝度光科学研究センター 精密分光推進室 〒 679 - 5198 兵庫県佐用郡佐用町光都 1 - 1 - 1 TEL : 0791 - 58 - 0833 e-mail : nagasawa@spring 8 .or.jp 依田 芳卓 YODA Yoshitaka （公財）高輝度光科学研究センター 精密分光推進室 〒 679 - 5198 兵庫県佐用郡佐用町光都 1 - 1 - 1 TEL : 0791 - 58 - 0833 e-mail : yoda@spring 8 .or.jp バロン アルフレッド BARON Alfred （公財）高輝度光科学研究センター 精密分光推進室 〒 679 - 5198 兵庫県佐用郡佐用町光都 1 - 1 - 1 TEL : 0791 - 58 - 0833 e-mail : baron@spring 8 .or.jp SPring-8/SACLA/NanoTerasu 利用者情報／Vol.1 No.2 （2025 年 9月号） 125 ビームライン・加速器