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公益財団法人高輝度光科学研究センター ナノテラス事業推進室 利用研究推進グループ 保 井 晃、 神 田 龍 彦 NanoTerasu 共用ビームライン BL06U の紹介 Abstract NanoTerasu の共用ビームライン BL06U は 50 ～ 1000 eV の真空紫外から軟Ⅹ線領域の幅広いエネルギー領域 で高フラックス、高エネルギー分解能、高空間分解能を有するビームを利用した角度分解光電子分光 （ ARPES ） 計測が利用可能なビームラインである。 B ブランチの最下流にはマイクロ集光ビームが利用でき、かつ、四端 子電圧印加機構によるオペランド計測が可能な ARPES 装置が配置されており、共用に供されている。本稿で は、 BL06U の概要や整備状況のほか、我々 JASRI が進めている、ユーザー実験の利便性向上や測定可能試料 の広範化を目的とした高性能化研究について紹介する。 1．光電子分光・ARPES について 放射光施設には多くの装置があり、様々な測定手 法により物質の性質が調べられている。ほとんどの 手法が X 線を試料に照射したときに試料から発せら れる X 線を検出する中で、光電子分光は試料から 発せられる電子（光電子）を検出する数少ない手法 の一つである。放射光を用いずとも実験室 X 線源に よる Al K α線などの固定エネルギーの X 線を利用す ることで、物質の性質を知ることができるため、メ ジャーな実験手法でもある。 光電子分光の概要を説明する。本手法は、あるエ ネルギー hv の X 線を物質に照射したときに、光電 効果により物質から放出される光電子のエネルギー を観測することで、物質内の電子のエネルギーを調 べるものである [1,2] 。その原理は、次のエネルギー 保存則で表される。 hv ＝ E B ＋ φ Ana ＋ E K 、つまり、 E B ＝ hv － φ Ana － E K ここで、 E B は電子が物質内で有していた束縛エ ネルギー、 φ Ana は光電子アナライザーの仕事関数、 E K は光電子アナライザーで観測した光電子の運動 エネルギーである。 E B は物質中の元素、化学結合 状態などによって値が異なるため、これを調べるこ とで物質の性質を知ることができる。光電子分光は、 物質の中の電子を直接取り出し観測するため、物質 の電子状態を詳細に評価することが可能である。一 方で、 X 線を検出する手法と比べると、表面敏感で あり、また、電場、磁場、圧力といった外場を印加 した状態での測定が難しいという弱点もある。 ここまでが通常の光電子測定の概要であるが、角 度分解光電子分光（ ARPES ）測定の場合、さらに 光電子の放出角度を分解して検出する。 ARPES 測 定の模式図を 図 1 に示す。この時、光電子の放出角 度、エネルギーと物質内で有していた電子の運動量 の間に次の関係式が成り立つ。 図 1 ： ARPES 測定の模式図。 || || 2 ℏ cos 2 sin ℏ 126 SPring-8/SACLA/NanoTerasu Information ／Vol.1 No.2 SEPTEMBER 2025 BEAMLINES･ACCELERATORS ここで、 K || （⊥） は光電子の試料表面平行（垂直） 方向の運動量、θは試料表面と光電子放出方向のな す角、 k || （⊥） は物質内の電子の試料表面平行（垂直） 方向の運動量、 m は物質内の電子の質量、ℏはプラ ンク定数、 V 0 は内部ポテンシャルである。この関 係式から、物質中の電子がどのように運動している かがわかる。この情報は、超伝導体の形成機構やト ポロジカル絶縁体の表面伝導機構など、様々な魅力 的な物性起源の解明に必要なものである。 ARPES 測定を高効率かつ高精度に測定するには、光電子を 高スループットで高エネルギー分解能かつ高角度分 解能で検出可能な光電子アナライザーだけでなく、 ビーム性能としても、高フラックス、高エネルギー 分解能、高空間分解能が必要である。 2．BL06U の概要 NanoTerasu 共用ビームラインは量子科学技術研 究開発機構（ QST ）と高輝度光科学研究センター （ JASRI ）が共同で運営を行っており、 2025 年 3 月 3 日より共用利用が開始された [3] 。そのうちの 1 つ である、軟Ｘ線ナノ角度分解光電子分光ビームライ ン BL06U は 50 ～ 1000 eV の真空紫外から軟Ⅹ線領 域の幅広いエネルギー領域で ARPES 計測が可能な ビームラインである [4] 。光源として、 Apple-II 型ア ンジュレータが用いられており、水平・垂直直線偏 光、および左右円偏光を利用可能である。 図 2 に BL06U のビームラインレイアウトを示す。 本ビームラインには、共用実験に供されている B ブ ランチと 2026 年度の共用開始が計画されている 100 nm 程度の集光ビームの利用を目指したナノ ARPES 装置を有する A ブランチがある。本稿では、ビーム ライン光学系、および B ブランチ最下流に配置され ているマイクロ ARPES 装置に焦点を絞って紹介する。 BL06U では、分光器として等刻線間隔平面回折 格子を用いた可変偏角平行化分光器が採用されてお り、ビームの縦方向の角度発散を自由自在に制御可 能である。これにより、エネルギー分解能を優先さ せるモード （高発散角モード） と試料位置でのフラッ クスを優先させるモード（低発散角モード）といっ た異なる性格のモードを全エネルギー領域で使い分 けることが可能である。回折格子としては 1200 本 /mm と 600 本 /mm の刻線本数のものを備えている。 回折格子で分散されたビームは M3 ミラーで A また は B ブランチに振り分けられ、各々の出射スリット （ S2 ）位置に集光される。ビームのエネルギー分解 能は、 S2 の縦スリット開口幅に依存する。例えば、 ビームエネルギー E ＝ 65 eV で 1200 本 /mm の回折格 子のときに、 S2 縦開口幅を 30 μ m に設定することで、 ビームのエネルギー分解能 Δ E ~ 1.1 meV （つまり、 E / Δ E ~ 60000 ）と非常に高分解能なビーム性能が達 成されている。 S2 で分光されたビームは ARPES 装 置の直前に設置された Monolithic Wolter 型ミラー （ M4 ）で集光され、試料に照射される。 M4 ミラー によるビームサイズの縮小比は約 1/10 である。す なわち、 S2 開口が 100 μ m （縦）× 100 μ m （横）の とき、試料位置では 10 μ m 角程度の集光ビームが得 られる。一方、薄膜試料など、ビームサイズに拘り が無い場合は、 S2 横開口を広げることで、ビーム エネルギー分解能は維持した状態で高強度のビーム を利用した効率良い測定も可能である。 図 2 ： BL 06 U のビームラインレイアウト [ 4 ] 。 図 3 ：マイクロ ARPES 装置の写真と試料周りの座標系。 本装置には R 4000 光電子アナライザーと 6 軸試料 マニピュレータを搭載している。 SPring-8/SACLA/NanoTerasu 利用者情報／Vol.1 No.2 （2025 年 9月号） 127 ビームライン・加速器 図 3 にマイクロ ARPES 装置の写真、および試料 周りの配置構成を示す。本装置には X 、 Y 、 Z 、 Polar （θ） 、 Tilt 、 Azimuth の 6 軸電動マニピュレータ（た だし、 Azimuth は手動）とシエンタオミクロン社製 の R4000 光電子アナライザーが備わっている。本 装置は、 元々は広島大学 HiSOR で低エネルギーレー ザーを用いた ARPES 研究に利用されていた装置で あり、本アナライザーの高エネルギー分解能、高角 度分解能を活かして、数々の先端研究がなされてい た [5] 。さらに、 NanoTerasu に移設後、試料マニピュ レータには、世界的に見ても数少ない電流電圧印加 によるオペランド測定が可能な四端子電圧印加機構 が搭載された。試料は液体ヘリウムフローにより冷 却可能であり、試料最低温度は約 15 K である。試 料の表面処理として測定槽での劈開のほか、試料 準備槽で、アニール処理が可能である。アニール 処理にはセラミックヒーターによる背面輻射加熱 （ ≤ 600 ℃）と試料通電加熱（ ≤ 10 A ）の 2 種類がある。 なお、光電子アナライザーは、 2026A 期にシエ ンタオミクロン社の DA30 アナライザーにアップグ レードされる予定である。この DA30 アナライザー は、 R4000 アナライザーには無い、ディフレクター 機能を有することが特徴である。広い波数空間の電 子状態を調べるためには、広い角度範囲の光電子を 検出する必要がある。 R4000 アナライザーでは、ア ナライザースリットと平行方向の約 ± 15 ° の電子を 取り込むことが可能であるが、アナライザースリッ トと垂直方向は取り込み角度が小さいため、広い角 度範囲の光電子を検出するには、その方向に試料を 回転させる必要がある（ BL06U では Tilt 方向） 。一 方で、 DA30 アナライザーの場合はディフレクター 機構により、試料を回転せずとも、アナライザース リットと垂直方向に関しても約 ± 15 ° の広い角度範 囲の光電子を取得可能である。この機能はマイクロ 集光ビームを用いた局所測定を行っているときに非 常に効果的である。特に、試料に不均一なドメイン 構造がある場合、試料を回転させることでＸ線照射 位置がずれ、ドメイン間にまたがった測定となって しまう恐れがあるが、 DA30 であれば、試料位置は 固定のため、単一ドメインでの測定を容易に実施可 能である。なお、 DA30 アップグレード後には、さ 図 4 ： 2025 A 期のユーザー層割合。 らに光電子の持つスピン自由度を分解可能なスピン 検出器が導入される予定である。 2025A 期におけるユーザー実験の研究分野の割合 を 図 4 に示す。トポロジカル絶縁体、スピントロニ クス材料、ワイドギャップ半導体、強相関電子系が 大部分を占めている。ただし、それらの境界線は曖 昧であり、あくまでも参考程度としていただきたい。 3．ユーザビリティ向上・試料環境整備のための高 性能化 我々 JASRI スタッフは主にユーザー成果の最大化 を目的とし、ユーザー実験の利便性向上や測定可能 試料の広範化などに主眼を置いて、 ARPES 装置の 高性能化を行っている。これまでに我々は、 1 ． 光 学系制御・ ARPES 測定連動ソフトウェア、 2 ． ビー ム同軸観察ミラー機構、 3 ． 四端子電圧印加ホルダー の開発を行った。 3 ． 1 光学系制御・ ARPES 測定連動ソフトウェア これまで述べたとおり、幅広い 3 次元波数空間の 電子状態を調べるためには、試料を Tilt 回転させて ARPES 測定を行う k x ‒ k y 面内スキャン、および入射 光ビームエネルギーを変えて測定を行う k z スキャン を行う必要がある。これには、それぞれ、試料マニ ピュレータ駆動機構の制御、ビームライン光学系機 器の制御と光電子アナライザーの制御を連動させる 必要がある。 NanoTerasu BL06U と SPring-8 BL09XU （ HAXPES I ビームライン）では、ビームのエネルギー領域が 大きく異なるものの、光電子測定手法には多くの 128 SPring-8/SACLA/NanoTerasu Information ／Vol.1 No.2 SEPTEMBER 2025 BEAMLINES･ACCELERATORS 共 通 点 が あ る。 例 え ば、 SPring-8 BL09XU で は、 SPring-8 パートナーユーザー課題の下で、軟 X 線領 域では盛んにおこなわれている共鳴光電子分光計測 を硬 X 線領域に拡張した共鳴 HAXPES 計測手法の 開発が行われた [6 ‒ 8] 。その手法は、元素吸収端付近 のエネルギー領域でビームエネルギーを掃引しなが ら、光電子測定を行うというものであり、 k z スキャ ンと必要な技術要素は同じである。また、 SPring-8 BL09XU では 1 μ m 角のマイクロ集光ビームを利用 した 3 次元空間分解電子状態解析も行われており、 試料位置を走査しながら光電子強度を取得するソフ トウェアの整備を行っている。また、どちらのビー ムラインでも、光学系制御に BL ‒ 774 、光電子アナ ライザー制御にシエンタオミクロン社のアナライ ザーが利用されているという共通点がある。そこで、 SPring-8 BL09XU および BL46XU （ HAXPES II ）で 利用しているビームライン制御用 Web アプリケー ションソフトウェア [9] （以降、単にビームライン制 御ソフトウェアと呼ぶ）を NanoTerasu BL06U 用に 改造し導入した。 SPring-8 BL09XU のユーザー層と NanoTerasu BL06U のそれは大きく重なるため、ソ フトウェアの共通化は、ビームライン・施設間の横 断利用の促進に繋がると考える。 導入したビームライン制御ソフトウェアは以下の ものである。 ⅰ． Sequence Measurement Control （ 図 5 ） 光電子測定と各種光学系機器および試料マニ ピュレータの制御を連動したシーケンシャルな 自動測定を行う。 3 次元波数空間のバンドマッ ピング測定などに利用される。 ⅱ． 2D Mapping 試料表面方向に 2 次元的に走査しながら光電子 強度を取得する。試料中の測定位置決めに利用 する。 ⅲ． Control optics 測定に利用するビームエネルギーに応じて、ア ンジュレータギャップ幅、 M2 ・回折格子の角 度などの光学系機器を制御する。 ⅳ． Stage scan 光電子強度やビーム強度を利用して、光学系機 器、試料位置を調整するために使用する。 ⅴ． Energy scan 全電子収量法による吸収測定を行うために使用 する。 さらに、ソフトウェア導入に先だってアナライ ザー制御ソフトウェアを SPring-8 BL09XU で利用 されているシエンタオミクロン社製の PEAK ソフト ウェアに更新した。これは従来使用されていたシエ ンタオミクロン社の SES ソフトウェアには無い光 電子測定と外部機器との連携機能を持つものである。 移植・導入されたビームライン制御ソフトウェ アは、これまでに SPring-8 でユーザー利用されて きたもので、主要なトラブルは修正してきたため、 NanoTerasu BL06U への導入において、大きな障害 は無いであろうと甘く考えていたが、光学系制御機 器が異なることや、ネットワーク・ PC 環境の違い により、大きな修正が必要であることが判明した。 そのため、様々な最新技術を導入することで、ソフ トウェアの安定化を図った。その結果、ソフトウェ アのインターフェイスはほぼ同じであるが、中身は より進化したものになっている。進化した技術は BL09XU のソフトウェアにも相互にフィードバック される予定である。さらに、試料マニピュレータ制 御ソフトウェアや、各種光学系機器の状態監視ソフ トウェアなども独自開発している。 3 ． 2 ビーム同軸観察ミラー機構 試料内の元素や組成に不均一がある試料や、単 結晶試料であっても劈開や破断により得られた表 面、デバイス構造を有する薄膜試料などでは、電子 状態に空間的なドメイン構造ができる。測定したい 図 5 ：光学系制御と APRES 測定の連動 Web アプリケー ション ” Sequence Measurement Control ” の画面。 SPring-8/SACLA/NanoTerasu 利用者情報／Vol.1 No.2 （2025 年 9月号） 129 ビームライン・加速器 ドメインが非常に小さい場合、測定希望箇所にピ ンポイントにビームを照射する必要がある。マイ クロ ARPES 装置における試料位置出しの際に、試 料観察のためのカメラが光電子アナライザー側に設 置されたものしか無く、アナライザースリット越し に観察するため、不鮮明な像しか得られないことか ら、試料位置出しに多くの時間を要していた。いく ら高フラックスビームを利用でき短時間に測定を完 了できるとしても、試料の位置出しに多くの時間を 割いてしまうようであれば、効率の良い実験はでき ない。そこで試料位置出しの高速化に繋がる高性能 化を行った。 SPring-8 BL09XU （および統合前の BL47XU ）に おいて、同じ困難を克服するために、ビーム同軸か ら試料表面を観察する機構を開発した [10] 。この機 構は、ビーム軸に 45 ° 傾けた穴あきミラーを配置し、 ビーム軸と垂直方向から穴あきミラーを通して試料 表面を長作動距離顕微鏡により観察するものである。 ビームはミラーの穴の中を通って試料に照射される。 ユーザー試料の位置出しの前に、 X 線照射により発 光する Ce:YAG などの物質を使ってビーム位置を記 録しておけば、ユーザー試料の測定希望箇所をその 位置に配置することで、ビームを照射することが可 能である。その後、ビーム光軸方向に走査し、アナ ライザーレンズ軸に試料を位置させれば試料の位置 出しが完了する。長作動距離顕微鏡の分解能は数十 μ m のため、より詳細な位置出しには、 3.1 章の 2D Mapping ソフトウェアが必要であるが、位置出しに 要する時間は大幅に短縮される（ BL09XU では約 4 時間要していたものが 30 分に短縮された例がある） とともに、その信頼性は大きく向上する。本機構は 2025B 期からの利用開始予定である。 3 ． 3 四端子電圧印加ホルダー 上述のとおり、 BL06U の試料マニピュレータに は四端子電流電圧印加機構が搭載されている。これ により、デバイス動作下のバンド分散解析が可能で ある。例えば、グラフェン試料に電圧を印加するこ とで、電子を注入しディラックコーンの位置を変化 させ、表面電気伝導を変化させることができるが、 その時のバンド構造変化を直接観測した先行研究が ある [11] 。これまで、共用ユーザー向けの四端子試 料ホルダーが無かったため、その開発を行った。そ のプロトタイプの模型図、および写真を 図 6 に示す。 ホルダー下部の電極がホルダー内の端子台と繋がっ ており、そこから試料に配線することで、試料に電 流 / 電圧を印加可能である。このホルダーを用いた 予備測定を実施しており、四端子法を用いた電流電 圧測定を行いながら、 ARPES 測定を行うことに成 功している。さらに、本試料ホルダーを用いれば、 全電子収量法による X 線吸収分光測定も可能である。 今後も予備測定を通して試料ホルダーの改良を続け ていき、ユーザー共用に繋げる。 4．今後の展望 NanoTerasu 共用ビームライン BL06U の現状につ いて紹介した。本年 2025 年 3 月に共用を開始して、 本稿執筆時点で 4 か月ほど経過しており、いくつか の成果について論文投稿されている。新しいビーム ラインが稼働し始めて初期ということもあり、多く のトラブルが起こり、ユーザーの皆様にはご迷惑 をおかけしているが、徐々にトラブルの頻度も収 まってきている。今後も、 QST スタッフの皆様と 情報共有をより密にし、連携して、不具合事象の修 正や高性能化を進めていきたい。 BL06U では、今 後も大きな改造・高度化が実施される予定である。 2026 年度からは、 A ブランチで 100 nm 程度のナノ 集光ビームの利用を目指したナノ ARPES 装置が共 用開始される予定である。ビームの集光にゾーンプ レートではなくミラーを用いる予定であり、非常に 明るいナノ集光ビームを利用した局所 ARPES 解析 が可能となる。また、試料の搬送の自動化やスピン 検出器の導入も予定されている。一方、 B ブランチ 図 6 ：四端子電圧印加ホルダーの模型図と写真。 130 SPring-8/SACLA/NanoTerasu Information ／Vol.1 No.2 SEPTEMBER 2025 BEAMLINES･ACCELERATORS のマイクロ ARPES 装置は上述の通り、 DA30 アナ ライザーへの更新やスピン検出器の導入が予定され ている。また、試料準備槽の機能充実も予定されて いる。今後も多くの皆様のご利用を期待している。 謝辞 本稿の執筆にあたり、 QST NanoTerasu センター の 北 村 未 歩 博 士、 岩 澤 英 明 博 士、 西 野 史 博 士、 堀場弘司 グループリーダーから専門的・技術的コ メントをいただきました。原稿の全体構成について は JASRI ナノテラス事業推進室の本間徹生 グルー プリーダーと大石泰生 室長から多くのアドバイス をいただきました。ビームライン制御ソフトウェア の改造・導入につきましては JASRI 分光・イメー ジング推進室の藤保友希 様のご尽力をいただきま した。ここに深く御礼申し上げます。また、マイク ロ ARPES 装置の開発にご尽力いただいた広島大学 HiSOR の方々に感謝いたします。 参考文献 [ 1 ] S. Huefner: “ Photoelectron Spectroscopy, Principles and Applications, 3rd ed. ” (Springer Verlag, Berlin, 2003). [ 2 ] 髙桑雄二 編著 : X 線光電子分光法（講談社サイ エンティフィック , 2018 ） . [ 3 ] 宮脇淳 他、放射光、 37(2) (2024) 95. [ 4 ] K. Horiba et al .: J. Phys.: Conf. Ser. 2380 (2022) 012034. [ 5 ] H. Iwasawa et al .: Ultramicroscopy , 182 (2017) 85-91. [ 6 ] A. Yasui et al .: J. Synchrotron Rad ., 30 (2023) 1013. [ 7 ] 三村功次郎 他、 SPring-8/SACLA 利用者情報、 28(1) (2023) 12. [ 8 ] E. Ikenaga et al .: Sync. Rad. News , 31 (2018) 10. [ 9 ] A. Yasui et al .: SPring-8/SACLA Annual Report FY 2023 (2024) 33. [10] A. Yasui and Y. Takagi, SPring-8/SACLA Annual Report FY 2017 (2018) 90. [11] 例えば、 F. Joucken et al .: Nano Lett . 19 (2019) 2682. 保井 晃 YASUI Akira （公財）高輝度光科学研究センター ナノテラス事業推進室 利用研究推進グループ 〒 980 - 8579 宮城県仙台市青葉区荒巻字青葉 468 - 1 ［兼］分光・イメージング推進室 光電子分光計測チーム 〒 679 - 5198 兵庫県佐用郡佐用町光都 1 - 1 - 1 TEL : 050 - 3496 - 8842 e-mail : a-yasui@jasri.jp 神田 龍彦 KANDA Tatsuhiko （公財）高輝度光科学研究センター ナノテラス事業推進室 利用研究推進グループ 〒 980 - 8579 宮城県仙台市青葉区荒巻字青葉 468 - 1 TEL : 050 - 3502 - 6481 e-mail : tatsuhiko.kanda@jasri.jp SPring-8/SACLA/NanoTerasu 利用者情報／Vol.1 No.2 （2025 年 9月号） 131 ビームライン・加速器